不久，武则天曾打算将寡居的太平公主嫁给武承嗣，因武承嗣生病作罢(其实并不是因为武承嗣生?。钪匾脑蚴俏涑兴美胝沃行奶? ，因为太平公主的第一次婚姻多多少少是由于政治原因而破灭，所以她不想再重蹈覆辙) 。
690年太平公主改嫁武攸暨，武攸暨性格谨慎谦退 。这次婚姻被认为是武则天为了保护太平公主而采取的手段，武则天在太平公主第二次结婚的两个月后正式登基，太平公主因为成为了武家的儿媳而避免了危险 。
太平公主在第二次婚姻期间，大肆包养男宠，与朝臣通奸 ， 并曾将自己中意的男宠——莲花六郎张昌宗进献给母亲武则天 。
太平公主“喜权势”，武则天认为她长相 ， 性格都像自己，常与之商议政事，但武则天生前从不让太平公主将她参与政事的事情外泄 。太平公主畏惧母亲，因而行事比较收敛，对外只大肆装修府邸，购买别业 。
武周末年，武李两家矛盾尖锐化 ， 武则天召回庐陵王李显，立他为继承人，并通过一系列联姻将武李两家联系起来，以图能消弭未来的政治斗争 。同时，她也开始让太平公主和上官婉儿以及她的两个男宠张昌宗、张易之掌握权力 。太平公主本人虽是武家儿媳，但政治上一直是李家的拥护者 。
701年(大足元年)，二张因进谗言害死了两家的嫡系继承人而同时得罪武李两家 。702年(长安二年八月)，李显、李旦与太平公主联名表奏，请封张昌宗为王，为武则天拒绝，改封二张为国公，这次表奏缓和了双方关系 。703年(长安三年九月)，张昌宗诬告魏元忠与太平公主的情人司礼丞高戬，引起武则天大怒，将魏高二人下狱 。二张与太平公主及李家的关系彻底破裂 。
705年，李家的拥护者、宰相张柬之发动兵变，诛杀二张，逼武则天逊位给太子李显 。太平公主由于参与诛杀二张兄弟有功，而受封“镇国太平公主”，其兄李旦封“安国相王”，开府，封五千户 。
唐中宗复位之后，太平公主逐渐走到幕前，积极参与政治 。她受到中宗的尊重 ， 中宗曾特地下诏免她对皇太子李重俊、长宁公主等人行礼 。中宗朝 ， 韦后与安乐公主乱权，唯一害怕的就是太平公主多谋善断 。
709年(景龙三年七月)，太子李重俊谋反 。安乐公主与宗楚客想趁机陷害太平公主与相王李旦兄妹，于是诬告他们与太子同谋 ， 因主审官御史中丞萧至忠对中宗流泪进谏，“陛下富有四海，不能容一弟一妹，而使人罗织害之乎!”，太平公主与李旦而得以幸免于难 ， 但太平公主与安乐公主的敌对已明显白热化 。(也有野史记载称，上官婉儿因崔湜的原因，与太平公主成为情敌，并投入韦氏阵营) 。
710年(景龙四年六月)，唐中宗被韦后与安乐公主毒死 。上官婉儿与太平公主一起草拟遗诏，立温王李重茂为皇太子，皇后知政事，相王李旦参谋政事，试图在韦后与皇族之间谋取平衡 ， 但宗楚客与韦后党羽商议，改相王李旦为太子太师，架空了李旦，打破了这一平衡 。七月，太平公主派其子薛崇简与刘幽求一起参与了李隆基等诛杀韦后的行动 ， 清除了韦氏党羽，并亲手将李重茂拉下皇位，拥立相王李旦复位，是为唐睿宗 。太平公主因此番功劳而晋封万户 ， 三子封王，为唐朝公主权势之顶峰 。
太平公主在协助李隆基政变除掉韦后以后，与李隆基发生权争 。她曾经要求睿宗废掉太子李隆基 ， 并积极培植党羽 。此时，朝中七位宰相有五位是经由太平公主任命，文武百官除了姚崇，宋璟等寥寥数人外，大多数都依附太平公主 。睿宗则试图在李隆基和太平公主之间寻求政治平衡，以避免伤害到任何一人 。在此期间，太平公主曾劝说唐睿宗下旨，搜集编撰了上官婉儿的著作，保留了这位才女的作品 。
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